Die Schlosskirche zählt zu den bedeutendsten Sakralbauten des Mittelalters in der Stadt Saarbrücken. Zu jeder Epoche seit ihrer Erbauung wurde sie in ihrer Architektur und Einrichtung umgebaut – ein Schicksal, das sie wohl mit den allermeisten Baudenkmälern aus jener Zeit teilt. Ursprünglich stand an ihrer Stelle eine 1261 gegründete Kapelle, die zum Stift St. Arnual gehörte. Die nachfolgende, spätgotische Kirche wurde erstmals 1475 erwähnt. Mitte des 16. Jahrhunderts wurde die Kirche zur eigenständigen Pfarrkirche und 1575 zum evangelischen Gotteshaus bestimmt. Ein Zugeständnis an die neue protestantische Religion war die Errichtung der Kanzel 1622-23. Seit 1651 wurde die Schlosskirche Grablege der Grafen und Fürsten von Nassau-Saarbrücken. Sie wurde insgesamt zweimal zerstört, zunächst 1677 während des Holländisch-Französischen Krieges und erneut im Zweiten Weltkrieg.

2004 wurde die Schlosskirche im Rahmen umfassender Modernisierungs- und Umbaumaßnahmen in die Alte Sammlung des Saarlandmuseums integriert und gilt als Besuchermagnet. Die nach außen weithin sichtbaren Georg Meistermann-Fenster tauchen das Interieur in schillernde Spektralfarben. Im Hauptraum der Kirche faszinieren drei barocke Grabmäler der Grafen Ludwig Crato, Gustav Adolph und des Fürsten Wilhelm Heinrich. Auf und unter der Empore sowie in der Sakristei wird eine beeindruckende Sammlung sakraler Kunst ausgestellt. Zudem erfreut sich die Kirche aufgrund ihres Veranstaltungsprogramms eines regen Zuspruchs und dient der Musikhochschule Saarbrücken als Konzertsaal und Orgelprobenraum.